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    1. 奚嘯翔課題組在籠目金屬CsV3Sb5中探測到反常集體激發

      南京大學物理學院奚嘯翔教授課題組與以色列魏茨曼科學研究所顏丙海教授課題組合作,在釩基籠目金屬CsV3Sb5中探測到電荷密度波序的反常集體激發,揭示了該體系中存在較強的電子-聲子耦合相互作用。

      金屬材料在低溫狀態下可能存在費米面失穩,導致電荷密度周期性調制,同時伴隨著晶格畸變。這一現象稱為電荷密度波,在低維金屬中十分常見,但成因卻十分復雜,是凝聚態物理領域的一項重要問題。電荷密度波對晶格與電子性質均可產生顯著影響。在此背景之上,許多材料在更低溫同時伴隨著超導電性,因此兩者存在微妙的關系,且可能賦予超導態奇異的特性。理解電荷密度波的形成機制,對于揭示非常規超導體機理以及兩者的關聯具有重要意義。

      近年來,釩基籠目(kagome)金屬AV3Sb5A = K、Rb和Cs)因具有豐富的量子現象而引起廣泛關注。在許多廣為人知的電荷密度波材料中,接近轉變溫度TCDW時,軟模(soft mode)頻率趨于零,觸發電荷密度波相變(如圖1a所示)。隨之產生的畸變晶格的集體激發,稱作振幅模(amplitude mode,圖1b展示了CsV3Sb5振幅模的例子),是電荷密度波的“指紋”,也是對電荷密度波進行光場調控的樞紐。一般認為,觀測到振幅模代表存在軟模。然而,實驗發現籠目金屬AV3Sb5中不存在軟模。這種情況下,是什么因素觸發了電荷密度波?是否還能探測到振幅模這一關鍵特征?回答這些問題,將有助于解釋該體系中電荷密度波的形成機理。


      1.a)常見電荷密度波材料中軟模與振幅模的關系。(bCsV3Sb5的典型振幅模。三角形與六邊形表示晶格畸變導致的V原子團簇。

      有鑒于此,奚嘯翔課題組利用拉曼散射研究了CsV3Sb5中的電荷密度波。通過拉曼光譜的溫度依賴,發現相變溫度以下出現許多相對于正常晶格聲子非常弱的峰(如圖2a、b所示)。這些峰具有兩種不同的溫度依賴行為(如圖2c、d所示),其中一種對應于電荷密度波的集體激發,即振幅模;而另一種則源于超晶格折疊聲子能帶到Г點。與理論計算對比發現,這些模的對稱性和特征頻率與圖1b所示畸變后晶格的聲子十分吻合。

      基于實驗結果,并結合第一性原理計算,他們進一步發現,上述兩種拉曼活性振動模發生強烈的雜化,使得它們均隨升溫而表現出顯著的頻移和展寬,定量計算發現相對峰強與實驗結果非常吻合(如圖3b所示)。這種反常的雜化行為在電荷密度波材料中十分罕見。結合較大的振幅模特征頻率,這些結果表明CsV3Sb5中存在顯著的電子-聲子耦合相互作用。強電聲耦合可能導致電子失去屏蔽聲子振動的能力,因此阻礙了軟模的形成。此前的研究普遍認為該體系中的電荷密度波來源于費米面失穩。該工作表明晶格自由度也扮演著不可或缺的角色,為揭示電荷密度波形成的可能機理及其與超導電性的關聯奠定了基礎。

      2.a-bCsV3Sb5溫度依賴的拉曼二維強度圖。(c-dA2E3溫度依賴的拉曼光譜。(e-i)各種拉曼活性模參數的溫度依賴。

      圖3.(a-b)電荷密度波形成過程中聲子能帶結構和聲子雜化的演變。

      研究成果以“Observation of anomalous amplitude modes in the kagome metal CsV3Sb5”為題,2022616日發表于《自然-通訊》。南京大學物理學院博士生劉敢為論文第一作者,奚嘯翔教授與魏茨曼科學研究所顏丙海教授為共同通訊作者。南京大學聞海虎、戴耀民課題組提供了高質量籠目金屬單晶樣品。日本國立材料研究所Takashi TaniguchiKenji Watanabe課題組提供了氮化硼晶體。南京大學高力波課題組提供了原子力顯微鏡測試。該工作得到了國家重點研發計劃和國家自然科學基金的支持。

      原文:Nat Commun 13, 3461 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-31162-1


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